贻贝启发的动态聚超强水下粘合剂

受贻贝独特的水下粘附能力的启发，在粘附蛋白中起关键作用的多巴化学已成为设计防水粘附材料的典型超分子工具箱，从而在(水)凝胶支架上取得了重大进展。然而，很少有研究关注多巴功能化的无溶剂网络，它可以通过避免溶剂化竞争来丰富多巴部分与表面的超分子结合，并进一步提高仿生粘合剂材料的材料性能。

华东理工大学曲大辉教授课题组以天然小分子硫辛酸(TA)为原料，开发了一系列无溶剂超分子网络。由动态共价二硫键介导的可逆开环聚合(ROP)与侧链的非共价交联共同赋予了所得网络具有许多有趣的动态功能，包括机械适应性、自愈能力、可再加工性和化学闭环可回收性。

同时，所得聚合物材料也表现出优异的粘合性能，这可能归因于(i)由于小分子前体的高界面渗透，(ii)羧基侧链中高丰度的氢键和(iii)溶剂-网络的免费性质。受这一特性的启发，研究人员设想，如果能够将受贻贝启发的DOPA化学物质引入聚(TA)的无溶剂网络中，从而将两种粘附化学物质的优点结合在单一材料中，那将是令人兴奋的。高强度粘合剂，同时具有防水、耐用和动态的特性。

在《国家科学评论》上发表的一项研究中，研究人员报告了一种前所未有的坚固水下粘合材料，它结合了基于TA的动态聚合物和受贻贝启发的粘合化学。通过用邻苯二酚单元修饰TA侧链以获得TAC单体，TA和TAC的共聚物网络可以很容易地通过一锅法无溶剂ROP制备和控制。

优化后的超分子网络表现出动态特性以及高强度粘附能力(剪切强度>11MPa)。坚固的界面附着力显示出优异的防水性、耐用性和可重复使用性。不寻常的耐水界面粘附能力表明，疏水但极性的PTAC网络可能会在粘附时诱导界面水置换，从而产生强大的水下粘附力。

这一假设得到了熔融PTAC共聚物和水在各种基材上的接触角测量值的支持。此外，考虑到TA的生物相容性和材料的动态特性，这种设计策略及其相关材料将为可穿戴电子和生物粘附材料的设计和应用提供许多机会。