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2024-08-02
催化析氧反应(OER)在清洁能源储存和转化过程中起着重要作用。它的转化需要连续的中间价态变化步骤,这使得催化循环的动力学变得复杂。
这种涉及多位点的多氧化还原机制具有决定催化水氧化的意义。然而,了解催化剂上OER循环中多步骤的顺序动力学仍然具有挑战性。
最近,由教授领导的一个研究小组。中国科学院(CAS)大连化学物理研究所(DICP)的LiCan和WangXiuli揭示了顺序氧化动力学和确定多钴活性位点对Co3O4催化剂对水氧化的作用。
该研究于2月1日发表在美国化学学会杂志上。
研究人员采用准原位瞬态吸收光谱研究典型的光敏化策略,使用Co3O4纳米粒子作为模型催化剂。
他们发现,当OER由表面Co2+离子的快速氧化引发时,表面Co2+和Co3+离子都是水氧化多钴中心的活性位点。
在顺序动力学(Co2+→Co3+→Co4+)中,关键特征是所有钴物质的快速氧化和缓慢消耗。由于这一特性,Co4+中间体分布在OER活性中起决定性作用,并导致整体OER动力学缓慢。
“我们的研究加深了对OER催化循环中多活性位点的多氧化还原动力学的理解。它还阐明了水氧化机理和多相OER催化剂设计,”李教授说。
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