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2024-08-02
碳基电催化剂被认为是最先进的贵金属催化剂的有前途的替代品。杂原子掺杂可以有效地产生高活性催化中心,但不幸的是,会导致电子电导率降低,从而阻碍电催化过程。
为了解决这个问题,华南理工大学的一个团队开发了一种两侧杂原子掺杂水平不同的Janus碳电催化剂,可以解决本征活性和电子电导率之间的冲突,从而提高电催化肼氧化反应的性能。
电催化能够将电能转化为化学能。电催化反应的顺利进行依赖于具有高活性中心和高效电子传导的电催化剂的设计。碳材料代表了一类重要的电催化剂。提高碳材料性能的主要障碍是本征活性和电子电导率之间的权衡。
现在,华南理工大学李英伟教授领导的团队通过开发具有Janus结构的碳基催化剂解决了这个问题。Janus碳电催化剂由导电的氮掺杂碳块(NC)和具有催化活性的硼、氮共掺杂碳纳米片(BNC)组成。
“Janus碳纳米材料的设计不是一件容易的事。碳材料通常是通过含碳前驱体的碳化制备的。然而,传统的前驱体缺乏合成结构和成分可调的碳材料的可设计性。我们小组一直从事基于金属有机框架(MOF)的高效催化剂的开发,MOF是一类具有高度可设计性、可调成分和有序原子分布的材料。MOF的有趣特性促使我们设计JanusMOF作为Janus碳纳米材料的前体”李英伟解释道。
研究人员开发了一种用于构建JanusMOF的“分子剪切和重新缝合”策略。ZIF-8晶体在硼酸的甲醇溶液中加热。ZIF-8被硼酸缓慢蚀刻以释放金属离子和配体,然后B-MOF在蚀刻的ZIF-8上成核和生长。ZIF-8/B-MOF随后被用作合成JanusNC/BNC的前体。
与BNC侧相比,NC侧显示出较低的掺杂水平,因此具有更高的电子电导率。然而,BNC侧具有具有更高内在活性的催化活性BO3位点。NC与BNC的集成不仅可以确保杂化物的高电子导电性,而且可以诱导BNC侧活性位点的进一步电荷离域,从而增强催化活性。
在电催化肼氧化反应中,NC/BNC表现出比单一对应物和简单物理混合物显着提高的活性。
鉴于MOF的大家族,该团队认为所提出的MOF模板策略可以扩展到合成具有可调成分和结构的各种Janus碳材料。这有望丰富可定制化学和纳米技术的工具箱,用于界面稳定剂、药物输送和相转移催化方面的潜在应用。
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