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2024-08-02
化学反应发生在原子振动的尺度上——比人类头发的粗细小一百万倍。这些微小的动作很难控制。
已建立的方法包括控制温度或在由稀有材料制成的溶液中提供表面和复合物。他们在更大范围内解决问题,不能针对分子的特定部分。理想情况下,研究人员希望在正确的时间只向某些原子提供少量能量,就像台球运动员只想轻推桌上的一个球一样。
近年来,很明显,当分子被放置在具有相对反射镜的光学腔中时,它们会发生根本性的变化。在这些范围内,系统被迫与虚拟光或光子相互作用。至关重要的是,这种相互作用改变了化学反应的速率——一种在实验中观察到的效应,但其潜在机制仍然是个谜。
现在,来自德国、瑞典、意大利和美国的理论物理学家团队提出了一种可能的解释,该解释与实验结果在质量上是一致的。
该团队的研究人员来自德国汉堡的马克斯普朗克物质结构与动力学研究所(MPSD)、瑞典查尔姆斯理工大学、哈佛大学熨斗研究所计算量子物理中心(均位于美国),以及意大利CNR(国家研究委员会)的IstitutoperiProcessiChimicoFisici。
作者使用称为量子电动力学密度泛函理论(QEDFT)的先进理论方法,针对1-苯基-2-三甲基甲硅烷基乙炔的脱保护反应的具体情况,揭示了降低化学反应速率的微观机制。他们的发现与斯特拉斯堡的ThomasEbbesen小组的观察结果一致。
研究小组发现,光学腔内的条件会影响能量,使原子围绕分子的单键振动,这对化学反应至关重要。
在空腔外部,能量通常在反应过程中沉积在单键中,这最终会破坏键——这是化学反应中的关键步骤。“然而,我们发现空腔引入了一条新途径,因此能量不太可能只集中到一个键中,”主要作者ChristianSchäfer说。“这是抑制化学反应的关键过程,因为破坏特定键的可能性降低了。”
根据在CNR工作的论文作者EnricoRonca的说法,通过使用空腔(“极化化学”)来操纵材料是一种具有许多潜在应用的强大工具:“例如,观察到与特定振动激发的耦合可以抑制,引导,甚至在室温下催化化学过程。我们的理论工作增强了对场抑制反应的具体情况的潜在微观机制的理解。”
虽然作者指出重要方面仍有待了解并且需要进一步的实验验证,但他们也强调了这一新方向的特殊作用。
MPSD理论系主任AngelRubio补充说:“这项工作将有争议的极化子化学领域提升到了一个不同的水平。”“它提供了对能够控制化学反应的微观机制的基本见解。我们希望目前的研究结果适用于强光下更大范围的相关反应(包括与今年诺贝尔化学奖相关的点击化学反应)-物质耦合条件。”
该论文发表在《自然通讯》杂志上。
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