类煤材料在模拟中转变为无定形石墨和纳米管

在一个变暖的世界里，煤炭常常看起来像是“坏人”。但是除了燃烧之外，我们还可以用煤做其他事情。俄亥俄大学的一个团队使用匹兹堡超级计算中心的Bridges-2系统进行了一系列模拟，展示了煤炭如何最终转化为有价值的碳中性材料，如石墨和碳纳米管。

为什么这很重要

这些天，煤炭受到了一些负面报道。气候科学家预测，到2100年全球平均气温将上升2到10华氏度。天气模式、作物生长和海平面可能发生剧烈变化，这使我们对煤炭等碳基燃料的大量使用产生了疑问。

但它不一定是那样的。

俄亥俄大学杰出物理学教授大卫德拉博尔德说：“这项[工作]的产生方式是这里有一些工程师......用煤做一些[关于碳中和]的伟大工作。”“出于显而易见的原因，你不想燃烧它;但是你能用它制造建筑材料，用它制造高价值材料，比如石墨吗?[研究生]Nonso和我对这个问题很感兴趣，我们能不能从材料中取出石墨?”

用电为我们的车辆提供动力可以直接减少碳排放。这种转变还可以让我们使用碳中性能源为它们充电。更重要的是，每个特斯拉ModelS的锂离子电池都需要大约100磅的石墨。几代人以来，科学家们都知道，至少在理论上，如果将煤置于足够高的压力和足够高的温度下，就可以将其转化为石墨。

为了探索煤炭如何转化为石墨等有价值的材料，DavidDrabold和他在俄亥俄大学的团队决定在计算机软件中模拟这些物质。为了虚拟地重现化学转化，他们求助于PSC的Bridges-2高级研究计算机。Bridges-2是匹兹堡超级计算中心的旗舰超级计算机。

PSC如何提供帮助

纯石墨是由六碳环组成的一系列薄片。一种称为芳香键的特殊化学键将这些碳结合在一起。

在芳香键中，pi电子漂浮在环的上方和下方。这些“光滑”的电子云使薄片很容易滑过彼此。铅笔“铅”——一种低等级的石墨——会在纸上留下痕迹，因为纸会相互滑落并粘在纸上。

芳香键还有另一个优点，在电子技术中很重要。π电子很容易从一个环移动到另一个环，从一个片移动到另一个片。这使得石墨导电，即使它不是金属。它是阳极(电池的正极)的理想材料。

相比之下，煤炭的化学成分很杂乱。与石墨片的严格二维性质不同，它具有三个维度的连接。它还含有氢、氧、氮、硫和其他可能破坏石墨形成的原子。

为了开始他们的研究，Drabold的团队创造了一种简化的“煤”，它仅由随机位置的碳原子组成。通过将这种简化的煤暴露在压力和高温下——大约3,000开尔文，或将近5,000华氏度——他们可以迈出研究其转化为石墨的第一步。

“为了推出无定形石墨纸，我们需要做大量认真的分析，”俄亥俄大学Drabold小组的物理学博士生ChinonsoUgwumadu说。“与我们拥有的其他系统相比，Bridges是最快、最准确的。我们的家庭系统……大约需要两周时间来模拟160个原子。有了Bridges，我们可以使用密度泛函理论在6到7天内运行400个原子。”

起初，俄亥俄州的科学家们通过密度泛函理论使用基本的物理和化学原理进行了模拟。这种精确但计算量大的方法需要许多并行计算——这是Bridges-2超过30,000个计算核心的优势。后来，他们将计算转移到一种新的软件工具，即由剑桥大学和英国牛津大学的合作者设计的GAP(高斯近似势)。GAP使用一种称为机器学习的人工智能来更快地执行本质上相同的计算。研究生RajendraThapa和Ugwumadu在领导最初的计算工作方面进行了权衡。

他们的结果比团队预期的更复杂、更简单。床单确实形成了。但是碳原子并没有完全形成简单的六碳环。一小部分环有五个碳;其他人有七个。

非六碳环在多个方面构成了一个有趣的皱纹。虽然六碳环是扁平的，但五元和七元碳环是褶皱的，但在“正曲率和负曲率”的意义上相反。科学家们可能预料到这些褶皱会破坏石墨片的形成。但床单还是形成了，可能是因为五边形和七边形在模拟中相互平衡。这些薄片在技术上是无定形石墨，因为它们不是纯粹的六环石墨。但同样，它们形成了层。

在另一系列模拟中，Ugwumadu继续他与Thapa的合作，研究分子而非固体。这些模拟中的条件导致床单自行弯曲。它们不是薄片，而是形成嵌套的无定形碳纳米管(CNT)——一系列单原子层管，一个在另一个里面。碳纳米管最近在材料科学中很热门，因为它们实际上是细小的电线，可以用来在非常小的尺度上导电。CNT的其他有前途的应用包括燃料电池催化、超级电容器和锂离子电池的生产、电磁干扰屏蔽、生物医学科学和纳米神经科学。

CNT工作的一个重要方面是Ugwumadu研究了管壁上的无定形皱纹如何影响电流通过该结构的运动。在材料科学中，每个“错误”也是一个“特征”——工程师可以利用这种不规则性来调整给定CNT的行为，以匹配新电子设备所需的确切要求。

科学家们在两篇论文中发表了他们的研究结果，一篇关于无定形石墨片的形成，发表在2022年6月的《物理评论快报》杂志上，一篇关于PhysicaStatusSolidiB中的碳纳米管，发表在2022年12月。另一篇，关于五和七元环适合板材，正在欧洲玻璃科学与技术杂志上发表。

俄亥俄团队继续研究碳原子向石墨及相关材料的转化。另一个正在进行的项目是模拟无定形嵌套富勒烯，即具有科学意义的足球形结构，尤其是在纳米神经科学领域。他们还在2022年11月的CarbonTrends上发表了一篇关于富勒烯的论文。该团队还在研究使用Bridges-2强大的图形处理单元，这可能会加速他们基于ML的VAST计算，使他们的模拟可以访问更复杂的材料，如真实世界的煤炭。