研究人员致力于减少催化转化器中贵金属的含量

催化转化器中的贵金属，如铂、钯和铑，使车辆设备对小偷很有吸引力，但中佛罗里达大学的研究人员正在努力减少它们所需的贵金属的数量——减少到单个原子——同时仍然最大化他们的有效性。

催化转化器于1970年代广泛应用于美国汽车，它使用贵金属作为催化剂，帮助清除内燃机尾气中的致命和有害化学物质。随着贵金属价格的持续上涨，催化转化器被盗的数量也在增加。

在最近发表在《自然通讯》和《美国化学学会杂志》上的研究中，UCF研究人员表明，他们可以分别使用原子铂来控制污染物并在较低温度下运行系统，这对于车辆首次使用时去除有害化学物质至关重要开始。

在NatureCommunications研究中，由土木、环境与建筑工程系助理教授刘福东和物理系杰出教授TalatRahman领导的UCF研究团队成功构建了具有不同原子配位环境的铂单原子在ceria的特定位置。二氧化铈是一种有助于提高催化反应性能的金属氧化物。

研究人员说，铂原子在催化反应中表现出截然不同的行为，例如柴油发动机尾气后处理系统中的一氧化碳氧化和氨氧化。

氧化将致命的一氧化碳转化为二氧化碳，将有害的氨转化为氮气和水分子。

Liu说，他们的结果表明，通过简单且工业可扩展的策略优化局部配位结构，可以最大限度地提高单原子催化剂在目标反应中的催化性能。

“通过将电子结构计算与最先进的实验相结合，Liu和Rahman团队取得了突破，可以显着有益于多相催化界设计满足环境和能源相关需求的高效单原子催化剂，”Liu说。

“我们已经成功地开发了一种简便的策略，可以选择性地微调铂单原子的局部配位环境，以在不同的目标反应中实现令人满意的催化性能，这将推动对单原子催化的理解向前迈出重要一步，”他说。

拉赫曼说，他们的合作工作证明了理论和实验协同工作如何揭示负责提高催化活性和选择性的微观机制。

在美国化学学会杂志的研究中，刘和来自弗吉尼亚理工大学和北京工业大学的合作者将铂-二氧化铈-氧化铝催化剂的一氧化碳净化效率显着提高了3.5至70倍，与常规使用的铂催化剂相比。

他们通过在工业可用的二氧化铈-氧化铝载体上在原子水平上精确控制铂的配位结构来做到这一点。

“催化剂内活性位点的局部结构决定了它的催化性能，”刘说。“然而，活性位点局部配位结构的精确控制和内在结构-性能关系的阐明是多相催化领域的巨大挑战。”

“我们致力于在原子水平上控制金属位点的局部配位结构，开发环境净化相关反应中的高效催化剂，并揭示新制备的催化剂的结构-性能关系，以指导未来的催化剂设计，”他说。说。

Liu和他的团队使用表面缺陷富集策略，报告了在二氧化铈-氧化铝载体上成功制造了具有精确控制的局部配位环境的铂原子单层和铂单原子结构。

使用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜，主要合作者之一，来自北京工业大学的YueLu直接观察到铂原子单层和铂原子单原子结构显示出100%的金属暴露。嵌入二氧化铈晶格或吸附在二氧化铈表面。

嵌入的铂原子单层位点对一氧化碳的净化效率最高，是吸附铂原子单层位点的3.5倍，是铂单原子位点的10~70倍。

该团队与弗吉尼亚理工大学辛洪亮课题组合作，从实验和理论两个方面得出结论，独特的嵌入式铂原子单层结构可以促进界面氧物种的活化，从而有利于一氧化碳在低温下的氧化。

刘说，这项工作非常重要，因为它将帮助环境催化界更好地设计更多活性金属催化剂，金属利用率达到100%，用于目标环境应用。

“我们展示了如何在排放控制相关反应中控制和利用金属单原子、原子单层和簇位点的结构，以及如何使用实验和理论模拟方法理解它们的结构-性能关系，”刘说。“这将为未来原子水平的环境催化剂设计铺平道路，并在实际应用中实现高效。”